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稳态荧光光谱显示1a-c的最大发射峰分别位于660nm,广东告684nm,以及696nm,其PLQYs分别高达100%,99%与90%。图1.新型硼氮杂双重[7]螺烯(1a-c)的分子设计近日,电网电管南开大学王小野课题组设计合成了一类新型硼氮杂双重[7]螺烯分子(图1)。
瞬态荧光衰减图谱显示三个分子分别具有一个瞬时寿命(1a-c分别为τP =13.0ns,理装 12.2ns,理装 11.0ns)和一个延迟寿命(1a-c分别为τD =16.4μs, 43.9μs, 26.8μs),证明了1a-c的TADF发光特性,这与硼氮原子的多重共振效应是密切相关的。首先,置招通过咔唑及其衍生物(2a-c)与1,4-二溴四氟苯的芳香亲核取代反应合成前体化合物3a-c。然后,南网年售通过一锅法的锂卤交换-亲核取代-分子内碳氢硼化反应,分别以53%,25%,以及23%的产率获得化合物1a-c。
通过NMR和手性HPLC监测,广东告作者发现1a-(P,P)对映异构体在300°C的条件下加热3小时依然能保持原有结构和手性构型,广东告这为该类手性螺烯分子的表征及应用奠定了基础。然而,电网电管这些螺烯分子的不对称因子普遍较低,大部分都在10-3 ~ 10-4数量级,只有极少数分子能达到10-2数量级。
其中,理装最低能级的最大吸收峰对应S0→S1跃迁,|gabs|最大处对应S0→S2跃迁。
理论计算表明,置招如此高的|gabs|主要是由非键合型硼氮掺杂所引起的HOMO和LUMO+1轨道的分离导致的。在这种情况下,南网年售通过与铁层的紧密接触在Gr上引起的大量电子修饰允许反应直接在Gr外表面发生(ΔGH*=+0.29eV)。
这项工作举例说明了电化学扫描隧道显微镜的潜力,广东告它是唯一一种能够在电化学操作条件下确定原子上定义良好的位置的原子结构和相对催化性能的技术,广东告并为基于廉价和低成本的新型催化剂的设计提供了详细的理论基础大量的金属,如铁。另一方面,电网电管在Gr/Pt(111)系统的外表面上,由于氢原子和Gr之间的相互作用有限(ΔGH*=+1.42),HER受到强烈抑制。
理装(b-c)大规模和高分辨EC-STM图像。因此,置招这项工作揭示了被石墨层包裹的金属表面的电催化活性,置招其不仅在HER中显示出巨大的潜力,而且在氧还原反应和氧析出反应中也显示出巨大的潜力。
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